1. 研究目的与意义
杂多酸由于其活性高,选择性优秀,腐蚀轻微,反应条件温和,在绿色催化研究领域中受到研究者们广泛关注。
杂多化合物中的金属原子一般以最高氧化态存在,其外层空轨道中极易接受电子而氧化其它物质,因此具有氧化还原功能。
此外,杂多酸还具有独特的结构,可以通过分子裁剪和分子设计改变组成和结构在很大范围内调变其催化性能。
2. 课题关键问题和重难点
关键问题:固体杂多酸比表面积小,易溶于极性有机溶剂,在极性反应体系中难以用作多相催化剂,因而难以简单回收和重复使用,另外,杂多酸用作氧化还原催化剂时活性仍有待提高。
而采用有机物修饰可以很大程度上改变杂多化合物的物理化学性质,如溶解性、电子性质、酸性、氧化还原能力等。
难点:1) 聚离子液体如何功能化设计,引入何种功能基团以及如何获得在H2O2体系中不溶解的有机杂多酸催化剂。
3. 国内外研究现状(文献综述)
杂多酸(Heteropolyacid)也叫多金属氧酸盐[1],是一种酸性强度均匀的含有质子的酸物质。
不仅具有酸性,同时氧化还原性也是杂多酸的特征性质之一,并且将其应用于催化反应中后具有很高的催化活性和选择性,在新型催化剂领域有很好的发展空间。
杂多酸结构稳定,因此性能稳定,可作为均相和多相催化剂使用,甚至可与相转移催化剂配套使用。
4. 研究方案
用杂多酸作催化剂使有机化合物氧化还原催化作用有两种路线是可行的:①分子氧的氧化: 即氧原子转移到底物中; ②脱氢反应的氧化。
在液相氧化反应中有很多氧化剂, 如分子氧、烷基过氧化物、过氧化氢等。
而本次的课题试验中则是通过阳离子型和杂多酸阴离子型进行交换反应从而得到所需要的催化剂产物。
5. 工作计划
1)第一学期第18-21周:查找有机杂多酸、氧化还原反应的相关文献及书籍,了解杂多酸盐的概念、有机杂多酸类催化剂的优点和特点、有机杂多酸盐的制备及表征、氧化反应的研究进展。
完成开题报告及文献翻译。
2)第二学期第1-4周:合成催化剂。
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